Im Landkreis münden 34 Flüsse und andere Wasserläufe ins Meer. Die längsten und größten von ihnen sind die Flüsse Jägala, Keila, Pirita und der Valgejõgi. Die größten der 100 Seen im Landkreis Harju sind der Ülemiste, der Kahala und der Harku. Im Rahmen des Tallinner Oberflächenwasser-Speichersystems wurden zwei große Stauseen gebaut: der Paunküla- und der Soodla-Stausee. Der höchste Punkt ist der Wallberg Tapa-Pikksaare im östlichen Teil des Landkreises mit 112,6 m über dem Meeresspiegel.

Aufgrund der Vielfalt der Lebensräume ist die Vegetation des Landkreises Harju sehr artenreich. Zu den wichtigsten seltenen Arten gehören des nördliche Alpen-Spitzkiel, das Alpenfettkraut, der Sumpfenzian und verschiedene Orchideen. Bemerkenswert ist auch das häufige Vorkommen des Fingerstrauchs im nordwestlichen Teil des Landkreises.