Apriņķī jūrā ietek 34 upes un citas ūdenskrātuves, garākās un ar lielāko baseinu ir Jägala, Keila un Pirita upe, kā arī Valgejõgi. Lielākie no Harju apriņķa simt ezeriem ir Ülemiste, Kahala un Harku ezers. Tallinas virsūdeņu ieplūdes sistēmā ir uzbūvētas divas lielas ūdenskrātuves: Paunküla un Soodla. Augstākā vieta ir apriņķa austrumos, Tapa-Pikksaare paugurā, sniedzas 112,6 metrus virs jūras līmeņa.

Daudzveidīgo dzīvotņu dēļ Harju apriņķa flora ir sugām bagāta, būtiskākās reto augu sugas ir ziemeļu aslaiviņa, Alpu vītne, ziemas svertija un vairākas orhidejas. Uzmanības vērta ir arī klinšrozītes plašā izplatība apriņķa ziemeļrietumos.